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報告書

塩素含有TRU廃棄物の焼却試験

山下 健仁; 横山 文*; 高貝 慶隆*; 牧 翔太; 横須賀 一裕; 福井 雅裕; 家村 圭輔

JAEA-Technology 2022-020, 106 Pages, 2022/10

JAEA-Technology-2022-020.pdf:4.77MB

福島第一原子力発電所事故に伴い発生した放射性固体廃棄物は、津波や海水の放水によって塩分を多く含んでいる可能性があるとともに、今後の廃止措置に係る作業や放射性廃棄物を処理する際の閉じ込めにはポリ塩化ビニル(PVC)製品を使用することも想定される。固体廃棄物の処理方法のうち、廃棄物の減容・安定化の効果が優れている焼却法は、検討を進めるべき手法の一つではあるが、塩素成分を含む超ウラン元素(TRU)固体廃棄物の処理には、放射性核種及び塩素成分の廃ガス処理系への移行挙動や塩素成分による機器の腐食の程度等を把握した上で、設置する処理施設の構造、使用材料などを決めていく高度な技術が求められる。そこで、国内で唯一、塩素成分を含むTRU固体廃棄物を焼却可能な設備である、核燃料サイクル工学研究所プルトニウム廃棄物処理開発施設(PWTF)の第2難燃物焼却設備を用い、廃棄物中塩素成分の廃ガス処理系移行挙動試験、焼却設備の金属材料選定に資する腐食試験及び廃棄物中プルトニウムの廃ガス処理系への分布調査を実施することとし、処理設備の設計検討に必要な種々のデータを蓄積することとした。本報告書は第2難燃物焼却設備を用いたこれらの試験により得られた焼却設備廃ガス処理系への塩素成分の移行挙動、適した耐食材料選定のための金属材料の評価、プルトニウムの分布調査の結果をまとめたものである。

論文

多様な原子燃料の概念と基礎設計,5; 高温ガス炉と溶融塩炉の燃料

植田 祥平; 佐々木 孔英; 有田 裕二*

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 63(8), p.615 - 620, 2021/08

https://doi.org/10.3327/jaesjb.63.8_615

日本原子力学会誌の連載講座「多様な原子燃料の概念と基礎設計」の第5回として「高温ガス炉と溶融塩炉の燃料」の題目で解説を行う。高温ガス炉の燃料である被覆燃料粒子は、高温ガス炉の高温の熱供給や優れた固有の安全性を支える鍵となる技術の一つである。本稿では高温ガス炉燃料の設計,製造技術,照射性能,実用化並びに高度化開発について述べる。一方、溶融塩炉で用いる溶融塩燃料は燃料自体が液体という特殊なものである。安全性や事故時の環境への影響など優れた性能が期待されているが、まだまだ明らかにすべき課題も多い。その現状について概説する。

論文

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 1; Characterization of solidified cementitious systems with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11

Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium ($$^{90}$$Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35$$^{circ}$$C or 90$$^{circ}$$C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl$$^{-}$$ content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (Ca$$_{2}$$Al(OH)$$_{6}$$Cl(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90$$^{circ}$$C.

論文

Rust and corrosion mechanism of carbon steel in dilute chloride solution at low dose rates

本岡 隆文

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 73, 2018/03

https://repo.qst.go.jp/records/73811

これまでに、Co-60$$gamma$$線照射下での人工海水中の炭素鋼の腐食試験では100Gy/h以上の吸収線量で腐食速度が向上し、サビの黒色から褐色に変化することを報告している。本研究では、Co-60$$gamma$$線線照射下での炭素鋼の腐食機構を錆の同定結果から検討した。$$gamma$$線は鉄イオンの二価から三価への酸化を促進するので、照射下で形成された錆は高い酸化状態とすることが明らかとなった。

論文

Effect of chloride ion on corrosion behavior of SUS316L-grade stainless steel in nitric acid solutions containing seawater components under $$gamma$$-ray irradiation

佐野 雄一; 安倍 弘; 竹内 正行; 飯嶋 静香; 内田 直樹

Journal of Nuclear Materials, 493, p.200 - 206, 2017/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2017.06.017
 被引用回数：7 パーセンタイル：56.89(Materials Science, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所事故に関連し、再処理に用いられる機器の代表的な材料であるSUS316Lについて、海水成分を含むHNO$$_{3}$$溶液中の腐食挙動に及ぼす塩化物イオンの影響を、$$gamma$$線照射条件下を含め、調査した。HNO$$_{3}$$と人工海水(ASW)の混合物を用いて電気化学試験及び浸漬試験を実施し、高濃度のASWを含むHNO$$_{3}$$溶液では、カソード電流密度が増加し、均一な腐食が進行することを確認した。これは、HNO$$_{3}$$とCl$$^{-}$$イオンとの反応で生成されるCl$$_{2}$$やNOCl等の強い酸化剤によって引き起こされたものと考えられる。腐食速度は、HNO$$_{3}$$濃度が低い条件では浸漬時間とともに減少し、高い条件では増加した。$$gamma$$線照射条件下では、上記酸化剤と放射線分解により生成したHNO$$_{2}$$との反応によるカソード反応の抑制により腐食速度が低下した。

論文

Quantum optimal control of the isotope-selective rovibrational excitation of diatomic molecules

黒崎 譲*; 横山 啓一

Chemical Physics, 493, p.183 - 193, 2017/08

AA2017-0230.pdf:8.02MB

https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2017.07.003
 被引用回数：5 パーセンタイル：21.9(Chemistry, Physical)

塩化リチウム分子の同位体選択的振動回転励起の最適パルス波形を求めた。振動回転が基底準位にあるLiCl-35とLiCl-37の混合分子集団にレーザーパルスを照射し、LiCl-35($$nu$$=0, $$J$$=0)とLiCl-37($$nu$$=1, $$J$$=1)を生成する最適波形を最適制御理論により計算した。その結果、回転遷移だけを利用する方が効率よく選択励起を起こすことができることが示された。

報告書

Verification of alternative dew point hygrometer for CV-LRT in MONJU; Short- and long-term verification for capacitance-type dew point hygrometer (Translated document)

市川 正一; 千葉 悠介; 大野 史靖; 羽鳥 雅一; 小林 孝典; 上倉 亮一; 走利 信男*; 犬塚 泰輔*; 北野 寛*; 阿部 恒*

JAEA-Research 2017-001, 40 Pages, 2017/03

JAEA-Research-2017-001.pdf:5.19MB

日本原子力研究開発機構は、高速増殖原型炉もんじゅのプラント工程への影響を低減するため、現在、原子炉格納容器全体漏えい率試験で用いている塩化リチウム式露点検出器の代替品として、静電容量式露点検出器の検証試験を実施した。原子炉格納容器全体漏えい率試験(試験条件: 窒素雰囲気、24時間)における静電容量式露点検出器の測定結果は、既存の塩化リチウム式検出器と比較して有意な差は無かった。また、長期検証試験(試験条件:空気雰囲気、2年間)においては、静電容量式露点検出器は、高精度鏡面式露点検出器との比較の結果、「電気技術規程(原子力編)」の「原子炉格納容器の漏えい試験規定」に基づく使用前検査時に要求される機器精度(精度:$$pm$$2.04$$^{circ}$$C)を長期間にわたり有することを確認した。

論文

Seawater effects on the soundness of spent fuel cladding tube

本岡 隆文; 上野 文義; 山本 正弘

Proceedings of 2016 EFCOG Nuclear & Facility Safety Workshop (Internet), 6 Pages, 2016/09

福島第一原子力発電所事故時には、緊急冷却のため、2から4号機の使用済燃料プールに海水が注入された。海水は使用済燃料被覆管に局部腐食を生じる可能性があり、局部腐食部からの核分裂生成物等の漏出が懸念される。しかしながら、使用済燃料被覆管の海水中での腐食挙動等は、よくわかっていない。そこで、使用済被覆管の腐食と機械的性質に与える海水の影響を、BWR燃料被覆管を用いて調査した。まず、使用済燃料被覆管を80$$^{circ}$$Cの希釈海水に300h浸漬した後、目視観察、断面観察、機械強度試験を実施した。また、局部腐食感受性を評価するため、希釈海水の塩化物イオン濃度を変えて孔食電位を測定した。浸漬後の被覆管には、目視観察及び断面観察で局部腐食は観察されなかった。また、希釈海水に浸漬した被覆管には局部腐食は生起しないため、機械的強度の劣化は認められなかった。さらに、1.0Vを超えても局部腐食は起こらなかった。これらの結果は、使用済燃料被覆管は海水中で局部腐食が起こり難いことを示唆している。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$ and (U,Zr)O$$_{2}$$ solid solution using MoCl$$_{5}$$

佐藤 匠; 柴田 裕樹; 林 博和; 高野 公秀; 倉田 正輝

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1253 - 1258, 2015/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1070110
 被引用回数：6 パーセンタイル：45.92(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理に乾式処理技術を適応させるための前処理技術の候補として、塩素化力の強いMoCl$$_{5}$$を用いてUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$模擬デブリを塩化物に転換するための試験条件及び反応副生成物を蒸留分離する条件を調べた。粉末状のUO$$_{2}$$及び(U,Zr)O$$_{2}$$は300$$^{circ}$$Cでほぼ全量が塩化物に転換された。(U,Zr)O$$_{2}$$高密度焼結体については、300$$^{circ}$$Cと400$$^{circ}$$Cでは試料表面のみが塩化物に転換され内部まで反応が進行しなかったが、500$$^{circ}$$Cでは生成したUCl$$_{4}$$が蒸発して試料表面から分離されたためにほぼ全量が塩化物に転換された。反応副生成物であるMo-O-Clは、温度勾配下での加熱によりUCl$$_{4}$$から蒸留分離された。

論文

Spectrophotometric study of Nd$$^{2+}$$ ions in LiCl-KCl eutectic melt

林 博和; 赤堀 光雄; 小川 徹; 湊 和生

Zeitschrift f$"u$r Naturforschung, A, 59a(10), p.705 - 710, 2004/10

LiCl-KCl共晶溶融塩中のNd$$^{2+}$$イオンの紫外可視分光測定を行った。Nd$$^{2+}$$イオンはNdCl$$_2$$のLiCl-KCl中への溶解、またはNd金属とNdCl$$_3$$とのLiCl-KCl共晶溶融塩中での反応によって得た。これらの測定に用いた分光測定用ガラス容器表面に見られた腐食生成物はNdOClを含むことをX線回折及びEPMA測定によって示した。Nd$$^{2+}$$イオンのスペクトルの特徴と腐食のメカニズムについて議論した。

論文

Dyed Polyvinyl Chloride films for use as high-dose routine dosimeters in radiation processing

Mai, H. H.*; Duong, N. D.*; 小嶋 拓治

Radiation Physics and Chemistry, 69(5), p.439 - 444, 2004/04

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2003.08.006
 被引用回数：21 パーセンタイル：77.78(Chemistry, Physical)

放射線加工処理用実用線量計の使用を目的として、マラカイトグリーンまたは6GX-セトグロウシンを単独で0.11wt%含む厚さ約100$$mu$$mの2種の着色ポリ塩化ビニルフィルム(PVC)の特性を調べた。これらは、基本的には線量1-50kGyの範囲で$$^{60}$$Co $$gamma$$線照射により退色する。ともに、線量計の感度及び線量応答曲線の直線性は2.5%の抱水クロラール[CCl$$_3$$CH(OH)$$_2$$]と0.15%のハイドロキノン[HOC$$_6$$H$$_4$$OH]の添加により改良できた。また、これにより、食品照射や医用品の滅菌工程の品質保証をカバーする1kGyまで下限を拡張できる。両PVCフィルムの線量応答は、25$$^{circ}$$Cと比較して20-35$$^{circ}$$Cでは一定だが、35-55$$^{circ}$$Cでは温度係数(0.43$$pm$$0.01)%/$$^{circ}$$Cを持つ。照射前及び照射後60日間は線量計の特性は25$$^{circ}$$Cで1%以内で安定である。

論文

Improved density functional calculations including magnetic effects for RfCl$$_{4}$$ and its homologues

Anton, J.*; 平田 勝; Fricke, B.*; Pershina, V.*

Chemical Physics Letters, 380(1-2), p.95 - 98, 2003/10

https://doi.org/10.1016/j.cplett.2003.09.010
 被引用回数：6 パーセンタイル：18.14(Chemistry, Physical)

われわれはスピン分極を考慮した相対論密度汎関数法の開発を行い、同法を用いてラザホージウム及び同族元素の4塩化物の電子状態を調べた。スピン分極を考慮することにより、同族元素の4塩化物の構造を良好に再現することができたほか、実験的にまだ調べられていないラザホージウム4塩化物の構造予測を行った。

論文

Local structure of molten LaCl$$_3$$ by K-absorption edge XAFS

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; 成田 弘一; 谷田 肇*

Journal of Molecular Structure, 641(1), p.71 - 76, 2002/10

https://doi.org/10.1016/S0022-2860(02)00329-0
 被引用回数：42 パーセンタイル：71.97(Chemistry, Physical)

溶融LaCl3の局所構造をK吸収端XAFSによって調べた。最近接La-Cl間距離と配位数は、2.89$$pm0.01$$${AA}$$及び$7.4$$pm0.5$$であった。6よりも大きな配位数は、融体の局所構造が、今まで報告されてきたような単純に(LaCl$$_6$$)$$^{3-}$$八面体構造からのみからなるのではなく、7配位の(LaCl$$_7$$)$$^{4-}$$や8配位の(LaCl$$_8$$)$$^{5-}$$といった錯体の存在もあることを示唆する。La-La対に対応する第2近接の相関が約$$4.9$$${AA}$付近に見られた。これは、錯体イオンどうしが1つClイオンを共有するいわゆる頂点共有が歪んだ形に対応する。2つのClイオンを共有する辺共有が大勢をしめるYCl$$_3$$融体とは対照的であることがわかった。

論文

XAFS study of molten ZrCl$$_4$$ in LiCl-KCl eutectic

岡本 芳浩; 本橋 治彦*

Zeitschrift f$"u$r Naturforschung, A, 579(5), p.277 - 280, 2002/05

LiCl-KCL共晶塩融体中のZrCl$$_4$$の局所構造について、ZrのK吸収端XAFS測定によって調べた。カーブフィッティング解析の結果、最近接Zr-Cl対の距離が2.51$$pm$$0.02Åで配位数が5.8$$pm$$0.6であることが判明した。これらの結果は、この混合系融体中では(ZrCl$$_6$$)$$^{2-}$$6配位錯体が主に存在することを示唆する。

論文

The Resonance raman effect of dicaesium uranyl tetrachloride in dimethyl sulfoxide

曽我 猛

Spectrochimica Acta, Part A, 57(9), p.1767 - 1780, 2001/08

ヂメチルスルホオキシド((CH$$_{3}$$)$$_{2}$$SO)溶液中の2セシウム塩化ウラニル(Cs$$_{2}$$UO$$_{2}$$Cl$$_{4}$$)の共鳴ラマンスペクトルを、ウラニルの$$^{1}Sigma_{g}^{+}$$→$$^{1}Phi_{g}$$(f-f禁制)電子遷移に共鳴させて測定した。830cm$$^{-1}$$に観測されたウラニルの全対称伸縮振動の相対強度を、10本の励起光の波長(530nm~450nm)に対してプロットしその共鳴ラマンプロファイルを得た。これらを電子吸収スペクトルの変換理論を用いて解析し、$$^{1}Sigma_{g}^{+}$$→$$^{1}Phi_{g}$$電子遷移によるウラニルの結合距離の変化及び配位子からウラニルに移動した電子数の知見を得た。その結果、ウラニルへの配位子数が増加すると、配位子からウラニルに移行してくる電子数は、電子的基底状態ではやや増加するが、電子的励起状態では逆に著しく減少することがわかった。

論文

Electron-beam decomposition of carbon tetrachloride in air/nitrogen

廣田 耕一; 新井 英彦; 橋本 昭司

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 73(12), p.2719 - 2724, 2000/12

https://doi.org/10.1246/bcsj.73.2719
 被引用回数：7 パーセンタイル：38.37(Chemistry, Multidisciplinary)

空気及び窒素雰囲気中で、電子線による四塩化炭素の分解率を水分有り無しの場合について調べた。その結果、四塩化炭素10ppmで水分無しの場合、両雰囲気ともに分解率はおよそ90%であった。ところが水分有りの場合、窒素雰囲気では分解率にあまり変化が見られなかったのに対し、空気雰囲気ではその値は70%となった。これには酸素が関与していることがわかった。すなわち、窒素雰囲気ではおもにeにより四塩化炭素が酸化分解を起こすが、空気雰囲気ではeは酸素分子とも反応し、O$$_{2}^{-}$$となる。しかし、このO$$_{2}^{-}$$も四塩化炭素を酸化分解するため、見かけ上水なしの場合では、両雰囲気ともに分解率に大きな差は見られなかった。これに対し、水有りの場合O$$_{2}^{-}$$は水分子と反応しクラスターイオン(O$$_{2}^{-}$$(H$$_{2}$$O))を形成し、O$$_{2}^{-}$$による四塩化炭素の酸化分解を阻害するため、空気雰囲気で水分有りの場合、四塩化炭素の分解率が低下したことがわかった。

論文

The Resonance Raman effet of uranyl chloride in demethyl sulfoxide

曽我 猛

Spectrochimica Acta, Part A, 56(1), p.79 - 89, 2000/01

塩化ウラニル(UO$$_{2}$$Cl$$_{2}$$)-ジメチルスルホオキシド((CH$$_{3}$$)$$_{2}$$SO)溶液中で、$$^{1}$$$$Sigma$$$$_{g+}$$$$rightarrow$$$$^{1}$$$$Phi$$$$_{g}$$電子遷移に励起させたウラニルの共鳴ラマン散乱スペクトルを測定した。832cm$$^{-1}$$に測定したウラニルの全対称伸縮振動のピークの相対強度を、励起光の波長に対してプロットして、励起ラマンプロファイルを得た。この励起プロファイルを非コンドン近似で、電子吸収スペクトルの変換論を用いて解析した。その結果、$$^{1}$$$$Sigma$$$$_{g+}$$$$rightarrow$$$$^{1}$$$$Phi$$$$_{g}$$電子励起でU-Oの結合距離は全対称伸縮振動の基準座標に沿って0.119$AA$伸びていることがわかった。また、UO$$_{2}$$L$$_{2}$$(L=NO$$_{3}$$,CH$$_{3}$$COO,Cl)型のウラニル化合物には、ジメチルスルホオキシド溶液中で、$$^{1}$$$$Sigma$$$$_{g+}$$$$rightarrow$$$$^{1}$$$$Phi$$$$_{g}$$電子励起によるU-O原子間距離の伸びと、励起ラマンプロファイルの変動値とに相関関係がみられた。

論文

Thermochemical properties of advanced fission fuel materials

小川 徹; 岡本 芳浩; R.J.K.Konings*

Advances in Science and Technology, 24, p.381 - 392, 1999/00

使用済み燃料の蓄積が進む中で、先進的燃料を探索すべき必要性が強くなってきている。商用炉での酸化物燃料の使用拡大の一方で、その長所と同様に性能上の限界も明らかになっている。超ウラン元素消滅に関しては、窒化物及び合金燃料が有望である。さらに、これらの燃料と乾式再処理との組合せにより、燃料サイクルの経済性の向上も期待できる。これら先進燃料開発に関して、アクチニド-ランタニド-窒素-塩素系の熱化学的性質のデータベース整備、計算科学的モデリング技術開発を進めている。

論文

Modelling tritium and chloride migration in a sandy aquifer at Chalk River, Ontario

武田 聖司; 木村 英雄; Moltyaner, G. L.*; Klukas, M. H.*

Proceedings of 7th International Conference on Radioactive Waste Management and Environmental Remediation (ICEM '99) (CD-ROM), 7 Pages, 1999/00

カナダ原子力公社(AECL)敷地内の砂質帯水層において、環境トレーサーであるCl,$$^{3}$$H及び$$^{3}$$Heの地下水中濃度が測定されている。不均質な地層中の地下水及び核種移行の評価手法の確立を目的として、600mスケールの塩素とトリチウムの移行を、3次元移流・分散モデルにより解析した。流速場は、3次元地下水解析により推定し、実測データとの比較により妥当性を確認した。分散係数は同サイトで行われた自然水理条件下のトレーサー試験より設定した。推定された流速場及び分散係数を用いた塩素の移行解析を行い、解析結果は、測定された塩素濃度の鉛直分布との比較において、塩素のピーク濃度に対し15%以内の精度に収まった。$$^{3}$$Hの解析では、地下水中の$$^{3}$$H/$$^{3}$$Heの同位体比、降雨中の実測$$^{3}$$H濃度等から時間依存性のソースタームをモデル化し、600mスケールの$$^{3}$$H濃度分布を25%以内の精度で評価することができた。

論文

Advection-dispersion modelling of tritium and chloride migration in the Lake233 drainage basin

Klukas, M. H.*; Moltyaner, G. L.*; 武田 聖司; Yamazaki, L. S.*; Kozter, T. G.*

AECL-RC-2132, p.1 - 42, 1998/08

地層処分の安全評価モデルの妥当性検討のためには、地質媒体の不均質性を評価し、その地層中の地下水及び核種移行の評価手法を確立することが重要である。そのため、原研とカナダ原子力公社(AECL)との協力研究プログラムに基づき、本研究では、実測された環境トレーサー(塩素、トリチウム)に対する広域的な3次元地下水流動及び核種移行モデルの適用を試みた。このモデルの適用サイトであるレイク233流域では、AECLでの廃棄物処分計画が進行中である。3次元移流・分散モデルの解析結果は、帯水層中の塩素及びトリチウム濃度分布と良好に一致し、3次元移流分散モデルに環境トレーサーを用いた手法の有効性が確認された。

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